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苯環(huán)型一金屬絡合物

同修 / 2022-07-22

苯環(huán)型一金屬絡合物

這里那些含有苯和苯同系的碳環(huán)多半是最重要的。奇怪的是早在1919年就已經制得第一個含(h6-C6H6)M的化合物，但是它們真正的面貌只是最近35年才認清。海姆(Hein)首先用CrCl3同C6H5MgBr反應得到了一系列鉻的芳烴化合物；海姆(Hein)把它們看成是“多苯鉻”(Poly phenylchromium)化合物，即(Ph)nCr0，1+其中n=2，3，或4。實際上，它們含有聯接C6H6和C6H5-C6H5基的夾心結構，例如(23-XV)。

由CrCl3的格氏反應也制得了典型中性化合物：雙苯鉻(C6H6)2Cr(23-XVI)，但是，對其它金屬廣為應用的更有效的方法是以鋁粉作還原劑、鹵素作接受體以及AlCl3作弗瑞迪-克萊福特型活化劑的條件下讓芳香的碳氫化合物同過渡金屬鹵化物直接反應。雖然對鉻來講直接生成中性物種，但是通常的步驟是用稀酸水解反應混合物，這時得到(C6H6)2Cr+、[(CH3)3C6H3]2Ru2+等陽離子。有些場合，這些陽離子可以被像次磷酸這樣的還原劑還原成中性分子。

雙苯鉻形成暗棕色結晶，對空氣它比二茂鐵敏感得多，它和二茂鐵是等電子體；它經受不住芳香的取代反應條件。X-射線和電子衍射對雙苯鉻和其它芳烴絡化合物的測定指出C-C鍵長是等價的。和h5-C5H5化合物一樣，已經制得了許多僅具有一個芳烴環(huán)的絡合物，例如，

回流

C6H5CH3+Mo(CO)6——>C6H5CH3Mo（CO)3+3CO C6H6+Mn(CO)5Cl+AlCl3——>C6H6Mn(CO)3+AlCl4-

第三種方法是含有雙取代乙炔的環(huán)化反應，用這種方法可制得一些苯基型絡合物，即

(C6H5)2Mn+6CH3C=CCH3→[C6(CH3)6]2Mn

目前已經知道了一些關于V、Cr、Mo、W、Mn、Tc、Re、Fe、Ru、Os、Co、Rh和Ir的雙苯基絡合物。然而，其中沒有一個是十分穩(wěn)定的并且有任何重大意義的化學，在那里它們保持原樣。象(C6H6)Mo(CO)3(23-XVII)那種單苯基金屬三羰基化合物，一般來講是更穩(wěn)定的。

其它碳環(huán)衍生物到目前為止，制得的(C3R3)M化合物僅是那些含有(C3Ph3)同鎳化合的化合物。它們已由下列反應制得：

Ni(CO)4+C3Ph3X→(h3-C3Ph3)Ni(CO)2X→

(h3-C3Ph3)NiXpy2·py

X-射線結晶學的研究已經確認了(C3Ph3)Ni鍵合具有對稱的三齒特點。

很清楚，環(huán)丁二烯C4H4在自由狀態(tài)是反芳香基和不穩(wěn)定的，但是，由于它鍵合到具有合適電子結構的金屬原子而能被穩(wěn)定。代甲基鎳化合物是第一個按圖23-12方法制得的這樣的化合物。

在特定的條件下，二苯乙炔和Fe3(CO)12相互作用可得到Ph4C4Fe(CO)3絡合物，共中本質上有一個正方碳環(huán)連接到鐵。還有另一個很好被證明的例子是雙核鉬的絡合物(23-XVIII)。

七員環(huán)的絡合物很少而且不太穩(wěn)定，它們是間接地制取而不是通過C7H+7。例如，

C7H8Mo(CO)2+(C6H5)3C+BF4-——>h7-C7H7Mo(CO)+3 BFi-4+(C6H5)3CH

核磁共振研究表明在[C7H7Mo(CO)3]+中的七個氫原子是相同的。h7-C7H7Mo(CO)2(C6H5)中環(huán)的對稱的鍵合已被結晶學所證明。

已經指出，環(huán)辛烯分子本身不是芳香族的，但它卻生成許多絡合物，其中仍保留它那種聚烯型的特點。然而有些分子中它是作為一個平面的芳香型的配位體，換句話說，這時能把它看成是C8H28-離子(即芳香型10個電子體系)連結到一個足夠大的金屬原子上從而有效地同這樣大的環(huán)重疊在一起。已知的化合物為(C8H8)2U和(C8H8)2Th，并且用X-射線衍射證實了芳烴一金屬的特性。用5f軌道的參與成鍵來解釋這些錒系絡合物的金屬

到環(huán)的鍵合。d區(qū)金屬的對稱C8H8-M鍵合的唯一例子是在

(C8H8)3Ti2中發(fā)現的。其結構23如圖23-13所示。到C8H8環(huán)中心的鍵合，在這里是十分特殊的，而且還沒有詳細分析過。

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