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錒系元素的二氧離子

實(shí)驗(yàn)室k / 2019-06-27

這些離子就M—O鍵的強(qiáng)度而論是非常穩(wěn)定的。不像某些氧合離子那樣它們經(jīng)過(guò)種種化學(xué)變化后仍保持不變，而其化學(xué)性質(zhì)類似于那些性質(zhì)介于大小相近但電荷稍有不同的M+或M2+陽(yáng)離子之間。MO2基團(tuán)甚至或多或少的作為一價(jià)基團(tuán)出現(xiàn)在確定的氧化物和氧合離子結(jié)構(gòu)中，而且，由于MoO2F2或WO2F2是分子鹵化物，在UO2F2中有一個(gè)帶有F橋的O—U—O的線性基團(tuán)。通過(guò)用H218O＞10（4次方）小時(shí)交換的非常長(zhǎng)的半衰期來(lái)表示UO22+和PuO22+離子在水溶液中的穩(wěn)定性；如有還原態(tài)的物質(zhì)存在能促進(jìn)這種交換，對(duì)PuO22+來(lái)說(shuō)，自身還原歸因于放射效應(yīng)。

氧合離子不僅在結(jié)晶化合物中而且在溶液中都具有明顯的線型結(jié)構(gòu)。這個(gè)離子與負(fù)離子和中性分子可以形成多種絡(luò)合物。結(jié)晶學(xué)數(shù)據(jù)表明：四、五或六-配位原子位于O—M—O基的赤道平面上；配位原子能否完全共平面取決于環(huán)境。在赤道平面上平面型的五和六配位是普遍的，給出的幾何構(gòu)型似乎比皺褶的六角形結(jié)構(gòu)穩(wěn)定得多。平面型五-配位是對(duì)一些氫氧化物和其它結(jié)構(gòu)物的最合理化處理，如同在水解液中多核鈾酰離子的行為一樣。圖28-3所示的醋酸鈾酰鈉就是絡(luò)鹽的陰離子結(jié)構(gòu)的一個(gè)例子；羧酸根是等價(jià)的雙齒配位體。在其它種類的絡(luò)鹽中發(fā)現(xiàn)過(guò)類似的結(jié)構(gòu)例如：UO2(NO3)2(H2O)2，UO2(NO3)2[OP(OEt3)]2和Rb[UO2(NO3)3]。

對(duì)于這種較重的原子精確地配置氧原子及估計(jì)M—O鍵的距離是困難的，但可以肯定M—O距離不是常數(shù)。對(duì)UO22+來(lái)說(shuō)M—O距離似乎是在1.6—2.0Å這個(gè)范圍。因此已廣泛使用紅外數(shù)據(jù)來(lái)關(guān)聯(lián)鍵長(zhǎng)r(Å)和力常數(shù)k(千分之一達(dá)因Å-1)，所用定則如下：

rU—o＝1.08-1/3+1.17

將這個(gè)定則與X-射線結(jié)果相比是一致的。

MO22+離子鍵強(qiáng)像化學(xué)穩(wěn)定性一樣減小的趨勢(shì)，其順序U＞Np＞Pu＞Am。U—O鍵的力常數(shù)似乎也是高的，表明其多重性大于二。適宜的d軌道和f軌道能夠結(jié)合成一個(gè)σ鍵和二個(gè)π鍵的分子軌道。在UO22+離子中分子軌道被填滿，并且電子相繼填到非鍵軌道中。分子軌道法對(duì)于氧合離子的光譜和磁性數(shù)據(jù)給予詳細(xì)說(shuō)明。它也提供了U-Am穩(wěn)定順序和PaO22+不存在的數(shù)據(jù)。而后者可與事實(shí)聯(lián)系起來(lái)，對(duì)Pa而言，6d能級(jí)比5f能級(jí)高些，然而U(5f36d17s2)卻相反，因此，對(duì)Pa來(lái)說(shuō)，5fσ-2pσ金屬一氧重疊很小。UO2+離子的不穩(wěn)定性可能與5f電子總負(fù)荷的能量的敏感性有關(guān)，因此大大影響了U-O的重疊。

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