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多中心鍵

同修 / 2022-08-08

多中心鍵雖然現(xiàn)在已知的大多數(shù)化合物中成鍵作用適宜于在每個(gè)相鄰原子對(duì)之間用兩個(gè)電子形成一個(gè)鍵來(lái)描述。這就是所謂雙中心，雙電子鍵(2c-2e)。也有很多情況，這種類型的成鍵作用是不適當(dāng)?shù)?，至少描述它們電子結(jié)構(gòu)的方法是很不方便的。特別使人信服的例子是硼烷(8-8節(jié))，和許多多面體的物種例如硼烷陰離子(8-10和8-11節(jié))，和金屬原子簇(19-11節(jié))。因此就產(chǎn)生了各種形式的多中心鍵，其中最基本的是一些類型的三中心鍵。

三中心鍵：一開(kāi)始我們把三中心鍵分成兩種幾何類型。開(kāi)式和閉式，開(kāi)式最常見(jiàn)，三個(gè)原子如此排列，兩個(gè)末端原子都接近一個(gè)中心原子，但彼此并不接近，如圖(3-XI)。

角Ф可以是180°或小一些，只要它們不靠近到60°，否則X-X將直接成鍵。在理想的閉式三中心鍵的情況中，三個(gè)相同的原子形成一個(gè)等邊三角形，如(3-XII)。因此所有三個(gè)原子對(duì)X1-X2，X2一X3，X3-X1，以相同強(qiáng)度鍵合。我們將首先討論開(kāi)式三中心鍵。

開(kāi)式三中心鍵的細(xì)節(jié)隨著所用中心原子軌道的類型和可利用的電子數(shù)目而改變?？梢詤^(qū)別出兩個(gè)主要的情況，就是圖3-16(a)和(b)，在情況(a)中心原子使用一個(gè)軌道3，它對(duì)于二重軸或者兩交換末端原子的對(duì)稱面是對(duì)稱的。正如圖3-16a所示，這個(gè)對(duì)稱軌道可以是一個(gè)s軌道或某種8-p雜化軌道。也包括適當(dāng)取向的純p軌道的極限情況。不難看出，用所定義的原子軌道Ф1，Ф2和Ф3，我們就可以構(gòu)成下面三種線性組合。

ψb=Ф1+Ф2+Ф3 成鍵

ψn~Ф1-Ф2 非鍵

ψa=Ф1+Ф2+Ф3 反鍵

同樣地，在情況(b)中，a是p軌道，它的取向是雙重軸或?qū)ΨQ面反對(duì)稱的。三個(gè)線性組合是：

ψb=-Ф1+Ф2+Ф3 成鍵

ψn~Ф1+Ф2 非鍵

ψa~Ф1-Ф2+Ф3 反鍵

此處要注意的重點(diǎn)是雖然構(gòu)成Ф3的原子軌道不同而使得三種線性組合的代數(shù)表示式不同，但最后的結(jié)果是相同的，形成三個(gè)三中心軌道，一個(gè)成鍵，一個(gè)非鍵和一個(gè)反鍵軌道。所以無(wú)論情況(a)和情況(b)都可以用圖3-16c的能級(jí)圖表示。我們?cè)僖淮巫⒁猓翰还苁?a)情況還是(b)情況都可以存在完全線性的原子鍵。

在圖3-16c中，給出的軌道圖，有兩種重要的電子分布，也就是2-電子和4-電子的填充數(shù)，如果三個(gè)原子僅提供兩個(gè)電子，必然占據(jù)成鍵軌道ψb。因而兩個(gè)電子將用來(lái)結(jié)合三個(gè)原子。因軌道。是由Ф1Ф2和Ф3構(gòu)成的，占據(jù)該軌道的電子比較均勻地分布在三原子中心上。結(jié)果得到一個(gè)基本上非極性的分布，這種三個(gè)中心被兩對(duì)電子所結(jié)合的情況叫做三-中心，二-電子鍵，縮寫為3c-2e成鍵。它主要應(yīng)用于二硼烷和其他硼氫化物中氫原子的橋鍵。(8-9)節(jié)。

也有些情況是開(kāi)式三中心鍵，其中一共用了四個(gè)電子，這種情況叫做三-中心，四-電子(3c-4e)鍵。除了相當(dāng)均勻地將電子對(duì)分布在ψb中以外，也有一對(duì)電子在ψn中，正像由上面給出的。表示式可以看出，這些電子完全集中在末端原子上。因而3c-4e鍵是相當(dāng)極性的，末端原子相對(duì)于中心原子是負(fù)的。該3c-4e鍵在較重的非過(guò)渡元素的超價(jià)化合物和強(qiáng)氫鍵情況中有應(yīng)用。

根據(jù)這里介紹的三中心鍵命名法，通常的二個(gè)原子之間的電子配對(duì)鍵可以叫做2c-2e鍵。

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