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1，3－丁二烯金屬絡(luò)合物


實(shí)驗(yàn)室k / 2019-06-03

       一個(gè)1，3－丁二烯鍵合到一個(gè)金屬原子上可能有兩種極端的表現(xiàn)形式如圖23－3所示。依據(jù)C－C鍵的長(zhǎng)度可以判斷個(gè)別結(jié)構(gòu)向這些極端表現(xiàn)形式接近的程度。短－長(zhǎng)－短式表示（a）而長(zhǎng)－短－長(zhǎng)式則表示（b）。實(shí)際上，決不是精確地證實(shí)了一個(gè)明顯的短－長(zhǎng)－短的模型。實(shí)際的變化似乎是處于幾乎相等的三個(gè)鍵長(zhǎng)和長(zhǎng)－短－長(zhǎng)式之間，這一點(diǎn)可以通過以下途徑來理解。



       用圖23－5中所指出的那種鍵級(jí)和鍵長(zhǎng)的方法表明丁二烯在基態(tài)時(shí)，MO的成鍵占有情況。從最高占有的成鍵軌道失去一個(gè)電子進(jìn)入最低的反鍵軌道，從而使丁二烯由基態(tài)躍進(jìn)到第一激發(fā)態(tài)。在圖23－5中看到能減弱（延長(zhǎng)了）C－1／C－2和C－3／C－4的鍵而增強(qiáng)（縮短了）C－2／C－3鍵的影響。當(dāng)一個(gè)丁二烯單元結(jié)合到一個(gè)金屬原子上時(shí)，我們預(yù)期將有兩個(gè)相互作用部分（恰好與單烯烴－金屬那種作用情況一樣）：由丁二烯最高充滿軌道的電子（密度）給予金屬和金屬的電子（密度）給予丁二烯最低的反鍵軌道。很明顯，如同單獨(dú)丁二烯分子從基態(tài)構(gòu)型躍遷到第一激發(fā)態(tài)構(gòu)型那樣，這兩種電子（密度）的移動(dòng)對(duì)丁二烯中π鍵和C－C鍵長(zhǎng)有很相似的影響。因此，丁二烯同金屬結(jié)合越強(qiáng)就越明顯地表現(xiàn)為長(zhǎng)－短－長(zhǎng)C－C鍵長(zhǎng)的形式。顯然，為了建立一個(gè)穩(wěn)定的分子這種鍵至少必須強(qiáng)到足以引起C－C鍵長(zhǎng)近似相等的程度。

       也可以指出，當(dāng)丁二烯基同CO基爭(zhēng)金屬原子上的電子（密度）時(shí)，進(jìn)入反鍵軌道的反饋（back－donation）將受到限制。然而，當(dāng)它同一個(gè)不強(qiáng)的反接受體（back－acceptor）h5－C5H5基爭(zhēng)奪電子時(shí)，有相當(dāng)大量的金屬電子密度進(jìn)入丁二烯的反鍵軌道。這些考慮指導(dǎo)我們?nèi)プ鹘Y(jié)構(gòu)上的判斷，也就是說，對(duì)（丁二烯）M（CO）3分子來講，長(zhǎng)－短－長(zhǎng)式明顯地比（丁二烯）M（h5C5H5）分子差一些。圖23－4指出了這種判斷本質(zhì)上是正確的。
       在C4H6Fe（CO）3中C－C距離大致相等，在nmr的研究中，測(cè)得的13C－H偶合常數(shù)指出C－C和C－H鍵仍舊用碳的sp2雜化軌道生成的，這一點(diǎn)支持以前的那種描述，即烯烴結(jié)合到金屬上時(shí)，本質(zhì)上是用了純的碳的pπ軌道。因此，在極端情況下，π－σ鍵合這樣的名稱雖然可能部分地正確，但是把圖23－3b叫作π－σ鍵合圖可能是不恰當(dāng)?shù)摹?/span>
       值得注意的是：Fe（CO）3分支對(duì)1，3－二烯基有明顯的親合性，而且在有Fe（CO）5存在時(shí)光照1，4－二烯和讓1，4－二烯同F(xiàn)e3（CO）12一起加熱，這是使1，4－二烯變?yōu)?，3－二烯異構(gòu)化的有效方法。圖解實(shí)例如下：

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