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多組分聚合物玻璃化轉(zhuǎn)變的自由體積模型


化學(xué)先生 / 2019-09-19

     高柳素夫(Takayanagi) 等人以玻璃化轉(zhuǎn)變的自由體積理論為基礎(chǔ)，提出了聚合物共混物玻璃化轉(zhuǎn)變的自由體積模型，其基本要點(diǎn)是高分子實(shí)現(xiàn)鏈段運(yùn)動，共混物中必須提供許多自由體積為兒十埃的小體積元。對相容的聚合物共混物，體系中的自由體積是公用化的。即所有的小體積元都同時適用于兩種聚合物的鏈段運(yùn)動；對于工藝相容或力學(xué)相容的體系，自由體積是部分公用化，共混物中貝有局部區(qū)城(界面層)自由體積是公用的。


    因此，完全相容的體系兩種聚合物具有相同的自由體積分?jǐn)?shù)(f)，而工藝相容的共混體系，兩組分仍有不同的自由體積分?jǐn)?shù)。圖5-5是各種共混體系自由體積分?jǐn)?shù)分布函數(shù)的示意。圖中PM曲線是力學(xué)相容體系，其兩組分的自由體積分?jǐn)?shù)分別為fA（P)和fB(P); PFM曲線是完全相容體系，只有一個自由體積分?jǐn)?shù)(f); S曲線表示完全不相容體系: MH曲線表示基本相容體系。圖中所有曲線的組分含量相等，都是50%。

    運(yùn)用自由體積模型的理論可以對圖5-2動態(tài)力學(xué)譜中的各種曲線做出較為滿意的解釋。由于相容多組分聚合物體系中兩組分具有相同的自由體積分?jǐn)?shù)(f)，它們實(shí)現(xiàn)玻璃化轉(zhuǎn)變時的自由體積分?jǐn)?shù)(fB)當(dāng)然也是相同的。這樣，兩種聚合物必然在大致相同的溫度下實(shí)現(xiàn)鏈段運(yùn)動或鏈段凍結(jié)，在動態(tài)力學(xué)譜上就只有單一的損耗峰。對于力學(xué)相容的多組分聚合物，如橡膠增韌塑料體系，由于兩組分有一定程度的相容，橡膠相中滲透有部分塑料相的分子或鏈段，塑料相中也必然混有一些橡膠相的分子或鏈段。

    我們知道，橡膠相處于高彈態(tài)，其大分子的自由體積分?jǐn)?shù)fB比處于玻璃態(tài)的塑料相的fA要大得多。這樣，在力學(xué)相容的共混體系中，橡膠相的fB(P)自然要小于單組分橡膠的自由體積分?jǐn)?shù)fB(S)。同樣，由于有都分橡膠分子混人塑料相，使得塑料相的fA(P)比單組分塑料的fA(S)要大。因?yàn)椴煌酆衔镌诓ＡЩD(zhuǎn)變時的自由體積分?jǐn)?shù)fg是大致相同的，即fg是個定值。因此，自由體積分?jǐn)?shù)降低的聚合物組分要達(dá)到fg值，必須比原聚合物實(shí)現(xiàn)玻璃化轉(zhuǎn)變時的溫度有所升高。相反，fA(P)增大時，Tg有所降低。這就可解釋力學(xué)相容體系橡膠相的玻璃化轉(zhuǎn)變，比單組分橡膠在更高的溫度區(qū)出現(xiàn)，而共混物中塑料相的玻璃化轉(zhuǎn)變，比單一組分塑料的Tg移向更低的溫度區(qū)。并且，隨著兩種聚合物組分相容程度的增加，兩個Tg愈加靠攏，完全相容就成為一個Tg。

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